復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系教授吳施偉課題組實(shí)現(xiàn)石墨烯中三階非線性效應(yīng)的電學(xué)調(diào)控并揭示其機(jī)理。他們的研究成果《石墨烯中無(wú)質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子三階非線性光學(xué)響應(yīng)的電學(xué)調(diào)控》于倫敦時(shí)間5月21日在線發(fā)表于《自然·光子學(xué)》。復(fù)旦物理學(xué)系教授劉韡韜為本文的合作通訊作者，課題組博士生江濤、黃迪為本文的共同作者。
石墨烯是僅由單個(gè)碳原子層組成的蜂窩狀材料。由于其獨(dú)特的晶格與能帶結(jié)構(gòu)，石墨烯中的載流子沒(méi)有靜止質(zhì)量，運(yùn)動(dòng)速度大小固定，只能改變方向。它們的行為遵從狄拉克相對(duì)論性量子力學(xué)方程，故此也稱為無(wú)質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子。自發(fā)現(xiàn)以來(lái)，石墨烯的特殊性質(zhì)、及其引發(fā)的許多新奇有趣的現(xiàn)象一直是前沿科學(xué)研究的焦點(diǎn)，石墨烯的非線性效應(yīng)是其中的重要一環(huán)。此前，科學(xué)界已注意到石墨烯強(qiáng)烈的三階非線性效應(yīng)，這使石墨烯在微納光子學(xué)、激光產(chǎn)業(yè)、光通信、量子信息與計(jì)算、生物成像等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。然而，過(guò)去的實(shí)驗(yàn)報(bào)道對(duì)石墨烯三階非線性系數(shù)無(wú)法形成統(tǒng)一的觀點(diǎn)，不同實(shí)驗(yàn)結(jié)果甚至有著高達(dá)6個(gè)數(shù)量級(jí)的差異。
吳施偉等意識(shí)到，石墨烯中的三階非線性響應(yīng)是由多個(gè)量子共振躍遷通道協(xié)同競(jìng)爭(zhēng)形成的整體效應(yīng)，提出了采用離子凝膠技術(shù)制備石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管器件，通過(guò)大范圍調(diào)控石墨烯中的載流子密度和化學(xué)勢(shì)來(lái)逐一控制相關(guān)量子共振躍遷通道的研究方法。研究人員發(fā)現(xiàn)，石墨烯中的化學(xué)勢(shì)會(huì)強(qiáng)烈地影響其三階非線性光學(xué)響應(yīng)，而且不同的三階非線性效應(yīng)對(duì)化學(xué)勢(shì)的依賴關(guān)系完全不同。對(duì)于加法類型的三階非線性效應(yīng)，如三次諧波和加法型四波混頻，當(dāng)調(diào)高化學(xué)勢(shì)關(guān)斷單光子、雙光子共振通道后，三階非線性效應(yīng)反而會(huì)極大地增強(qiáng)；與此相反，對(duì)于減法類型的三階非線性效應(yīng)，如減法型四波混頻和光學(xué)科爾效應(yīng)，同樣對(duì)單光子、雙光子通道的關(guān)斷反而會(huì)使得三階非線性效應(yīng)的強(qiáng)度出現(xiàn)劇烈下降，對(duì)石墨烯非線性光學(xué)系數(shù)的微觀量子理論計(jì)算進(jìn)一步支持了上述結(jié)論。吳施偉解釋道：“這種不同量子共振躍遷通道之間的干涉效應(yīng)，類似于家喻戶曉的《三個(gè)和尚》的故事。
在石墨烯低摻雜的情形下，‘石墨烯加法三階非線性效應(yīng)’這座廟里，有相互拆臺(tái)的三個(gè)和尚A、B和C，三個(gè)人不僅不合作挑水，反而還相互推脫偷懶，結(jié)果都沒(méi)水喝（三階非線性效應(yīng)很弱）；直到有一天，和尚A外出云游了（調(diào)高摻雜濃度），三個(gè)和尚之間的僵持被打破了，剩下來(lái)的兩個(gè)和尚盡管還是相互不服氣，但是和尚C能說(shuō)會(huì)道，說(shuō)服了和尚B一塊挑水喝（三階非線性效應(yīng)增強(qiáng)）；后來(lái)和尚B也外出云游了（進(jìn)一步調(diào)高摻雜濃度），和尚C樂(lè)得清靜，自己一個(gè)人擔(dān)水自己喝（三階非線性效應(yīng)進(jìn)一步增強(qiáng)）。有趣的是，在‘石墨烯減法三階非線性效應(yīng)’這座廟里的三個(gè)和尚D、E和F卻完全是另一種情況，這三人感情很好，都爭(zhēng)著去擔(dān)水，因此完全不愁水喝（三階非線性效應(yīng)很強(qiáng)），但是后來(lái)和尚D和E陸續(xù)下山化緣了（調(diào)高摻雜濃度），因此擔(dān)水能力反而下降了（三階非線性效應(yīng)減弱）。概括地說(shuō)，石墨烯三階非線性效應(yīng)的量子共振躍遷通道之間存在競(jìng)爭(zhēng)/合作的機(jī)制，隨著調(diào)節(jié)化學(xué)勢(shì)，主導(dǎo)競(jìng)爭(zhēng)與合作的力量會(huì)此消彼長(zhǎng)，從而導(dǎo)致了研究成果中觀察到的有趣現(xiàn)象。”
研究團(tuán)隊(duì)揭示了躍遷通道間的干涉效應(yīng)在石墨烯非線性光學(xué)效應(yīng)中的主導(dǎo)作用，澄清了之前國(guó)際上不同課題組在三階非線性光學(xué)系數(shù)上分歧的來(lái)源，并且指出了通過(guò)化學(xué)勢(shì)來(lái)大范圍調(diào)控石墨烯非線性光學(xué)效應(yīng)的途徑。與此同時(shí)，本研究工作制備出了國(guó)際上基于石墨烯三階非線性光學(xué)效應(yīng)的電光器件，電學(xué)的調(diào)控比可達(dá)幾個(gè)數(shù)量級(jí)。鑒于近年來(lái)石墨烯在大面積低成本生長(zhǎng)制備方面的重大突破，這一電光調(diào)控機(jī)制有望為石墨烯產(chǎn)業(yè)提供一種殺手锏級(jí)別的高端應(yīng)用。
